【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室無機膜與催化新材料研究組(504組)楊維慎研究員和朱凱月研究員團隊在水系鋅離子電池負(fù)極研究方面取得新進展。該團隊使用痕量碳點在鋅負(fù)極/電解液界面處構(gòu)建動態(tài)的疏水單層，以調(diào)控鋅負(fù)極的雙電層結(jié)構(gòu)，從而改變鋅沉積/溶解反應(yīng)動力學(xué)，并抑制了水腐蝕，進而提高了鋅負(fù)極的可逆性。
 

　　水系鋅離子電池具有安全性高、成本低、環(huán)境友好等優(yōu)勢，在大規(guī)模電化學(xué)儲能領(lǐng)域具有重要潛力。然而，因水系鋅離子電池的負(fù)極固有的枝晶和水腐蝕問題，阻礙了其實際應(yīng)用。從本質(zhì)上講，Zn2+沉積和副反應(yīng)均發(fā)生在Zn/電解液界面形成的微觀雙電層(EDL)結(jié)構(gòu)中：優(yōu)先吸附在內(nèi)霍姆赫茲層(IHL)的水分子和陰離子與鋅直接接觸，并引發(fā)副反應(yīng)；位于外霍姆赫茲層(OHL)的水合鋅離子需要克服較大的去溶劑化能壘進入IHL，以發(fā)生電子轉(zhuǎn)移。
 

　　為解決上述問題，本工作創(chuàng)新性地在Zn/電解液界面動態(tài)構(gòu)建了疏水碳點納米單層，以調(diào)節(jié)霍姆赫茲層結(jié)構(gòu)。單層吸附的疏水碳點排斥了IHL中的硫酸根和水分子，并為水合鋅離子的脫溶過程重構(gòu)了疏水性的霍姆赫茲層。研究發(fā)現(xiàn)，疏水碳點在電極界面處的強吸附，以及與鋅離子的弱配位，確保了界面疏水單層在鋅負(fù)極長期循環(huán)過程中的動態(tài)完整性；相比之下，作為對照的親水碳點對雙電層結(jié)構(gòu)的影響微乎其微，并在鋅沉積過程中表現(xiàn)為不可逆的共沉積行為。得益于疏水碳點單層構(gòu)建的動態(tài)界面，循環(huán)后的鋅負(fù)極具有平整致密表面和無副產(chǎn)物的表面，并在對稱電池和全電池中均表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，Zn||Zn對稱電池在10mA/cm2電流密度下穩(wěn)定循環(huán)2400小時，Zn||MnO2全電池在1A/g電流密度下循環(huán)1500圈后容量幾乎無衰減。本工作提出的通過動態(tài)單層界面保護鋅負(fù)極的策略，為克服鋅枝晶和副反應(yīng)問題提供了新途徑。
 

　　上述工作以“Enhancing Zinc Anode Reversibility through Dynamic Interface Engineering with Monolayer Hydrophobic Carbon Dots”為題，發(fā)表在《美國化學(xué)學(xué)會-納米》(ACS Nano)上。該工作的第一作者是中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所504組博士研究生楊涵邈。該工作得到了國家自然科學(xué)基金等項目的資助。(文/圖 楊涵邈、朱凱月)