【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，深圳校區(qū)智能學(xué)部生態(tài)環(huán)境學(xué)院張冠教授課題組對原子分散的鎳物種在錫銻電極載體上誘導(dǎo)的金屬-載體電子相互作用(EMSI)的結(jié)構(gòu)演變和微觀界面機(jī)制進(jìn)行了全面研究，首次發(fā)現(xiàn)了鎳單原子作為共催化位點(diǎn)，表現(xiàn)出對單電子水氧化生成羥基自由基至關(guān)重要的“拉H效應(yīng)”。成果以《單原子誘導(dǎo)的金屬-載體電子相互作用調(diào)控電催化-電子水氧化助力高效廢水凈化》(Unlocking single-atom induced electronic metal-support interactions in electrocatalytic one-electron water oxidation for wastewater purification)為題發(fā)表在《自然通訊》(Nature Communications)上。研究成果為將共催化功能與金屬-載體電子相互作用(EMSI)偶聯(lián)的機(jī)制提供了新的見解，并為設(shè)計(jì)高性能電極材料提供創(chuàng)新策略，為廢水凈化提供穩(wěn)健的技術(shù)解決方案。
 

　　基于金屬-載體電子相互作用(EMSI)效應(yīng)的結(jié)構(gòu)演化過程。單原子驅(qū)動的金屬-載體電子相互作用(EMSI)效應(yīng)的結(jié)構(gòu)演化過程中，濺射的鎳原子經(jīng)歷吸附、擴(kuò)散、遷移，最終以單原子形式錨定在錫銻氧化物載體內(nèi)部。

 

　　隨著全球工業(yè)化的推進(jìn)，水資源短缺和污染已成為全球共同關(guān)注的環(huán)境問題。各種難降解污染物被排放到水環(huán)境中，難以通過傳統(tǒng)的物理化學(xué)和生物處理技術(shù)有效降解。電催化氧化工藝是一種有前景的分散式廢水凈化技術(shù)，通過陽極表面的單電子水氧化產(chǎn)生羥基自由基實(shí)現(xiàn)難降解有機(jī)污染物的無害化處理。然而該工藝的性能主要受到陽極材料在羥基自由基生成效率和選擇性方面的限制。優(yōu)化陽極的結(jié)構(gòu)和組成，增強(qiáng)單電子水氧化產(chǎn)生羥基自由基，對于電催化水凈化工藝來說至關(guān)重要。
 

　　本研究使用磁控濺射技術(shù)將過渡金屬鎳錨定在錫銻電極上(Ni/ATO)以解決上述問題。錫銻電極(Ni/ATO)電極在廢水處理中表現(xiàn)出卓越的電催化性能和最小的環(huán)境足跡，全面系統(tǒng)地研究原子分散的Ni物種在錫銻電極載體上誘導(dǎo)的金屬-載體電子相互作用(EMSI)效應(yīng)的結(jié)構(gòu)演變過程和微界面機(jī)制，旨在彌合EMSI效應(yīng)和電催化氧化工藝之間的理論差距。鎳單原子驅(qū)動的金屬-載體電子相互作用(EMSI)效應(yīng)顯著增強(qiáng)了界面水分子在錫銻電極(Ni/ATO)上的吸附和解離，同時建立了快速的電子轉(zhuǎn)移通道，以促進(jìn)羥基自由基的高效、選擇性生成。在羥基自由基生成過程中，鎳單原子通過“拉H效應(yīng)”充當(dāng)共催化位點(diǎn)。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)高性能陽極提供了新的理論視角，對于克服電催化水凈化領(lǐng)域現(xiàn)有技術(shù)瓶頸至關(guān)重要。
 

　　電催化的微觀界面機(jī)制。鎳單原子驅(qū)動的金屬-載體電子相互作用(EMSI)效應(yīng)不僅顯著提高了水(H2O)分子的吸附和離解能力，還建立了快速的電子轉(zhuǎn)移通道，促進(jìn)了選擇性羥基自由基的產(chǎn)生，從而大大提高了整體催化性能。

 

　　實(shí)際應(yīng)用潛力和環(huán)境足跡。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)了錫銻電極(Ni/ATO)優(yōu)異的穩(wěn)定性、適應(yīng)性以及低能耗和環(huán)境足跡，適用于工業(yè)、農(nóng)業(yè)、醫(yī)療等領(lǐng)域產(chǎn)生的高鹽廢水的分散式凈化處理。

 

　　哈工大深圳校區(qū)為論文唯一通訊單位。深圳校區(qū)博士研究生盧森為論文第一作者，張冠教授為通訊作者。該研究是課題組在2023年于美國科學(xué)院院刊(PNAS)發(fā)表相關(guān)研究工作之后的又一重要研究成果，得到了國家自然科學(xué)基金、深圳市高校穩(wěn)定支持項(xiàng)目和中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金的資助。