【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】在下一代半導(dǎo)體光電器件領(lǐng)域，負(fù)光導(dǎo)展現(xiàn)出了極為廣闊的應(yīng)用前景，然而，共生的負(fù)光導(dǎo)與超導(dǎo)耦合現(xiàn)象卻鮮少被發(fā)現(xiàn)。近期，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)院固體所王培副研究員和王賢龍研究員團(tuán)隊(duì)與中山大學(xué)(深圳)朱升財(cái)副教授、南方科技大學(xué)王李平教授和朱金龍副教授合作，利用高壓實(shí)驗(yàn)手段調(diào)控PbSe0.5Te0.5的晶體和電子結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)了超導(dǎo)和負(fù)光導(dǎo)與結(jié)構(gòu)相變同時發(fā)生的光電-晶格耦合現(xiàn)象，并結(jié)合第一性原理計(jì)算深入剖析了其中的耦合機(jī)制。相關(guān)研究成果發(fā)表在Advanced Materials 上。
 

　　Pb-基硫族化合物PbSe和PbTe因具有優(yōu)異的電導(dǎo)、晶格熱導(dǎo)和熱電優(yōu)值，在熱電、紅外探測器、激光和太陽能電池上被廣泛應(yīng)用。PbSe和PbTe固溶強(qiáng)化后不僅化學(xué)穩(wěn)定性得到加強(qiáng)，而且具有可調(diào)控的晶體、能帶和電子結(jié)構(gòu)，在光電、熱電甚至超導(dǎo)領(lǐng)域都具有較大的應(yīng)用潛力。由于壓力能夠有效調(diào)控材料的晶體和電子結(jié)構(gòu)，因此，明確Pb-Se-Te固溶體材料在高壓環(huán)境下的光電性能同其晶體、電子結(jié)構(gòu)之間的內(nèi)在聯(lián)系，對設(shè)計(jì)新型多功能光電Pb-基硫族化合物材料至關(guān)重要。然而，目前還沒有成熟的實(shí)驗(yàn)裝置，可在原位高壓條件下研究材料的光輸運(yùn)性質(zhì)。
 

　　鑒于此，研究人員自主搭建了原位高壓光輸運(yùn)測量裝置，基于團(tuán)隊(duì)此前對ReS2和MnTe的高壓調(diào)控研究，采用高壓原位同步輻射X射線衍射、電輸運(yùn)、光輸運(yùn)測量等手段，結(jié)合第一性原理計(jì)算，觀察到PbSe0.5Te0.5在高壓下經(jīng)歷了由Pb-6s孤對電子重構(gòu)導(dǎo)致的兩次結(jié)構(gòu)相變(三維B1相-二維中間相-三維B2相)，與此同時，還伴隨著半導(dǎo)體-半導(dǎo)體-金屬轉(zhuǎn)變(如圖1)。PbSe0.5Te0.5的超導(dǎo)和光導(dǎo)轉(zhuǎn)變與第二次結(jié)構(gòu)相變耦合發(fā)生在~18 GPa，在卸壓過程中，增強(qiáng)后的超導(dǎo)特性能夠維持至5 GPa (Tc: 6.9 K)，這表明PbSe0.5Te0.5的光電耦合具有結(jié)構(gòu)依賴性。
 

　　進(jìn)一步分析結(jié)果顯示，PbSe0.5Te0.5光電-晶格耦合的背后，是壓力對電子-聲子相互作用的精細(xì)調(diào)節(jié)。在高壓調(diào)控下，費(fèi)米面附近增強(qiáng)的p-p雜化和光熱效應(yīng)增強(qiáng)了電-聲相互作用，引發(fā)庫珀對的形成和載流子濃度的降低，導(dǎo)致超導(dǎo)和負(fù)光導(dǎo)的出現(xiàn)，且二者在光照或低溫外界刺激下可實(shí)現(xiàn)轉(zhuǎn)換。
 

　　該研究在原位高壓條件下成功觀測到Pb-基硫族化合物材料的光電-晶格耦合現(xiàn)象，并結(jié)合第一性原理計(jì)算厘清了其內(nèi)在光電-晶格耦合的機(jī)制，拓展了Pb-基硫簇化合物超導(dǎo)體家族成員，為設(shè)計(jì)新型Pb-基硫族化合物多功能材料指明了方向。
 

　　上述研究得到了國家自然科學(xué)基金和深圳市發(fā)改委材料基因組大科學(xué)裝置的支持。
 

　　圖1. PbSe0.5Te0.5的超導(dǎo)、正光導(dǎo)(PPC)-負(fù)光導(dǎo)(NPC)轉(zhuǎn)變、晶體結(jié)構(gòu)演化相圖和載流子濃度隨壓力演化圖譜及其光電-晶格耦合機(jī)制示意圖。

 

　　圖2. PbSe0.5Te0.5在原位高壓下光輸運(yùn)測量和光電流演化圖譜，以及電阻和帶隙在高壓下的演化、PPC-NPC轉(zhuǎn)變原理分析。